Codificazione di perovskiti doppie per singole

Jan 21, 2024

22 maggio 2023

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a cura del Beijing Institute of Technology Press Co., Ltd

Un nuovo articolo pubblicato su Energy Material Advances esplora il codoping Eu3+-Bi3+ delle doppie perovskiti per diodi a emissione di luce bianca monocomponente.

"Con le perovskiti agli alogenuri di piombo che raggiungono una fase di ricerca matura che si avvicina alla commercializzazione del prodotto, permangono preoccupazioni sulla stabilità dei materiali e sulla tossicità dei sali a base di piombo", ha affermato l'autore dell'articolo Hongwei Song, professore al College of Electronic Science and Engineering, Jilin University.

Le doppie perovskiti con composizione Cs2AgInCl6, spesso drogate con vari elementi, sono state sotto i riflettori a causa delle loro intriganti proprietà ottiche, vale a dire l'emissione di eccitoni auto-intrappolati (STE) e la fotoluminescenza indotta da droganti. Questo interesse ha suscitato diversi approcci di sintesi sia nei confronti dei cristalli che dei nanocristalli e l'esplorazione di molte composizioni di leghe con cationi mono e trivalenti diversi da Ag+ e In3+.

Song ha spiegato che, nello sviluppo di materiali perovskite senza piombo, il primo pensiero delle persone è quello di sostituire l'elemento Pb con un elemento non tossico. Per sostituire il Pb nella perovskite alogenuro, i ricercatori hanno scelto nello stesso periodo diversi cationi poco tossici più vicini ad esso, come Sn, Ge, Bi, Sb, In, ecc., perché hanno un orbitale del guscio inattivo simile.

Questa è la chiave delle proprietà fotoelettriche uniche dei materiali perovskiti. I materiali di perovskite a base di piombo hanno attirato grande attenzione nel settore dell'illuminazione a stato solido grazie alla loro alta efficienza, all'elevata resa cromatica e alle prestazioni di luminescenza regolabili. Questa è sia un’opportunità che una sfida per lo sviluppo complessivo dell’industria fotoelettrica.

"Dal lavoro pionieristico su Cs2AgInCl6 nel 2017 riportato da Giustino et al. e Zhou et al. quasi contemporaneamente, molti sforzi sono stati dedicati alla sua sintesi, alla modifica della sua composizione, allo studio della sua struttura elettronica, alle proprietà optoelettroniche e alle applicazioni. Recentemente , un record di emissione di luce bianca con l'86% di PLQY è stato raggiunto da Luo et al. tramite la lega simultanea di Ag+ con Na+ e Bi3+, segnando un'importante pietra miliare nello sviluppo di materiali correlati a Cs2AgInCl6," ha affermato Song.

"Nonostante i numerosi vantaggi, i problemi principali con queste perovskiti agli alogenuri di piombo rimangono la loro scarsa stabilità e tossicità. Per risolvere tali problemi, sono stati fatti vari tentativi per ridurre la tossicità delle perovskiti pur mantenendo le loro proprietà ottiche efficienti."

L'esistenza degli ioni Bi3+ diminuisce l'energia di eccitazione (assorbimento), fornisce un nuovo canale di assorbimento e aumenta la velocità di trasferimento di energia agli ioni Eu3+. Attraverso la regolazione delle concentrazioni di Bi3+ ed Eu3+, si ottiene un'efficienza massima di fotoluminescenza (PLQY) dell'80,1% in DP Cs2AgInCl6 co-drogati al 6% Eu3+ e allo 0,5% Bi3+.

"L'efficienza del trasferimento di energia può essere adattata ai tassi di decadimento sotto diverse concentrazioni di drogaggio di Bi3+. Si può vedere che la velocità di trasferimento di energia migliora nel suo insieme con l'aumento della concentrazione di drogaggio di Bi3+, e la velocità di trasferimento di energia ottimale corrispondente al La concentrazione di Bi3+ è dello 0,5%. Successivamente, abbiamo condotto il test PLQY sui materiali. Per i DP Cs2AgInCl6 non drogati, PLQY è solo dello 0,5%, che aumenta drasticamente al 20,1% dopo l'aggiunta di Bi3+. Dopo [essere] co-drogato con Eu3+ e Ioni Bi3+, PLQY continua ad aumentare e raggiunge il massimo dell'80,1% quando la concentrazione di Eu raggiunge il 6%," ha detto Song.

"Qui proponiamo un possibile meccanismo per descrivere l'emissione di Eu3+ in Bi/Eu3+: Cs2AgInCl6. Cs2AgInCl6 DP è un semiconduttore con bandgap diretto. Il drogaggio Bi3+ fornisce un nuovo canale di assorbimento per il materiale, che può essere causato dal contributo dell'orbitale Bi3+ in il bordo della banda, rompendo la transizione del divieto di compatibilità dello stato STE, generando un nuovo canale di assorbimento della luce a un'energia inferiore e promuovendo il PLQY emesso da STE. Per l'emissione Eu3+, pensiamo che ci siano due percorsi. Innanzitutto, il trasferimento di energia dagli ioni STE agli ioni Eu3+ è possibile poiché abbiamo osservato l'emissione Eu3+ nei DP Cs2AgInCl6 drogati Eu3+. In secondo luogo, l'emissione Eu3+ può provenire principalmente dal trasferimento di energia dagli ioni Bi3+ agli ioni Eu3+. Gli ioni Bi3+ assorbono la luce di eccitazione e trasferiscono la energia dai livelli 1P1, 3P2, 3P1, 3P0 degli ioni Bi3+ ai livelli 5D3, 5D2, 5D1 e 5D0 degli ioni Eu3+.L'emissione caratteristica degli ioni Eu3+ si forma quindi attraverso 5D0→7Fj(j=0,1,2,3) transizioni."